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在鈣鈦礦太陽能電池器件中用作空穴傳輸層和其他不同鈣鈦礦層的材料有哪些?

更新時間:2024-08-26      點擊次數:1670

空·穴·傳·輸·層


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在鈣鈦礦太陽能電池器件中用作空穴傳輸層和其他不同鈣鈦礦層的材料有哪些?

01

Spiro-OMeTAD

Spiro-OMeTAD是PSC中常用的空穴傳輸層之一。它定期生產高效PSC,并用于當前的世界器件8

Spiro-OMeTAD可以進行純溶液處理,沒有退火步驟,這意味著它可以在低溫下輕松處理。事實上,Spiro-OMeTAD HTL已被證明與大規模鈣鈦礦生產兼容,Di Giacomo等人創建了超過10%PCE的>15cm2的器12Kim等人的研究表明,采用卷到卷工藝創建的Spiro-OMeTAD器件的PCE高達13.8%13

然而,Spiro-OMeTAD需要添加幾種摻雜劑,以實現最大的導電性、空穴遷移率,并確保這些摻雜劑溶解在氯苯中。此外,越來越多的實驗數據表明,Spiro-OMeTAD可能會給PSC器件帶來長期穩定性問題14。這種劣化與上述摻雜劑有關,因此許多研究正在尋找用Zn-TFSI、Mg-TFSI?和Ca-TFSI?取代這些摻雜劑,到目前為止,在器件穩定性方面已經得到了改進。

由于Spiro-OMeTAD是(目前)常用的HTL,因此我們列出了我們最喜歡的在常規鈣鈦礦太陽能電池結構中創建“Spiro"層的配方。

· 85mg/ml Spiro-OMeTAD(純度< 99.5%)溶解于氯苯中,并使其溶解2小時。

· 按照以下順序將摻雜劑加到該儲備溶液:

①.LiTFSI:從500mg/ml儲備液(溶解在乙腈中)中加入20μl/ml,劇烈溶解1分鐘。

②.tBP:來自儲備溶劑的34 μl/ml,溶解1分鐘。

③.Fk209 Co(III) TFSI Salt:從300mg/ml儲備液(溶解在乙腈中)中加入11μl/ml,溶解1分鐘。

· 該層應沉積在手套箱等惰性環境中,溶液應在沉積前立即用0.2µm過濾器過濾。

· 應將25μl該溶液以4000 rpm的轉速動態旋涂到鈣鈦礦層上30秒。然后,在進一步處理之前,將其在黑暗干燥的空氣中放置過夜,以使Spiro OMeTAD氧化。

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02

PTAA

聚[雙(4-苯基)(2,4,6-三甲苯基)胺(PTAA)是PSC的另一個空穴傳輸層。它具有許多與Spiro相同的性質,因為它是一種小的有機分子,但通常需要摻雜劑來實現這些高性能——與Spiro OMeTAD器件(即LiTFSI)中存在問題的摻雜劑相同。因此,更穩定的摻雜劑(例如Lewis酸摻雜劑)已經被用于產生PCE > 19%的PTTA鈣鈦礦器件,其顯示出良好的器件穩定性15

還證明了無摻雜劑的PTAA可以與PCBM一起用作ETL的倒置器件,并且這些器件也顯示出良好的性能16


03

PEDOT:PSS

PEDOT:PSS(聚(3,4-亞乙基二氧噻吩)聚苯乙烯磺酸鹽)經常用于倒置鈣鈦礦太陽能電池器件中,并用于第一個固體PSC器件中,實現3.8%的效率17

PEDOT:PSS具有良好的潤濕性,在綠色溶劑中具有良好的溶解性,并且在可見光區非常透明。18然而,它的電導率比較低,因為PSS是分子的一部分,是層中的隔離劑,并且該材料與大多數鈣鈦礦材料的能級不匹配。

此外,PEDOT:PSS會吸收周圍的水分,這在鈣鈦礦堆疊時會造成嚴重破壞。摻雜PEDOT:PSS可以改善材料的電荷載流子動力學、功函數和整體薄膜形態,從而獲得更好的PSC。然而,挑戰仍然是同時改善所有這些性能。

截至2019年,使用這種HTL實現的最高鈣鈦礦太陽能電池效率涉及用CsI摻雜PEDOT:PSS19。這降低了HTL的功函數,減少了PEDOT:PSS和鈣鈦礦之間的能壘,從而增加了空穴提取。Xhang等人發現摻雜NiPcS4的PEDOT:PSS的功函數略高于單獨的PEDOT/PSS20。然而,這種摻雜也顯著增加了低未占據分子軌道(LUMO ),這使得能夠通過該層進行必要的電子阻擋。

相反,這導致了更高的JSC,以及更好、更穩定的器件。

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不·同·鈣·鈦·礦·層


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01

CsFAMAPb(IxB1-x)3

我們在這里研究的是1.2M的高性能三重陽離子鈣鈦礦(CsFAMAPb(IxBr1-x)3),并帶有4∶1的DMF/DMSO溶劑混合物。混合鹵化物(碘和溴)和混合陽離子(methylammonium, MA, formamidinium, FA and Cesium, Cs)PSC一直生產出穩定性和耐用性相對較高的器件。直到過去幾年,TC設備已經產生出了世界紀錄的PCE25–27。通常,這些鈣鈦礦在惰性環境中進行處理以獲得最佳性能,但是這些鈣鈦礦用途極其廣泛。2020年,Bishop等人展示了一種使用這種TC油墨的全噴涂PSC裝置,其小面積效率為19.4%28,并且這種油墨已被證明是兼容的、可擴展的技術,如空氣葉片淬火29。然而,三陽離子鈣鈦礦也存在一些問題。例如,甲基銨極易揮發,熱不穩定,在有氧氣或濕氣的情況下會降解。因此,在PSC中使用它們會顯著降低器件的壽命。然而,當正確封裝時,這些PSC在幾個月內表現出良好的性能。

在這里,我們使用上述前驅體制造器件,使用勻膠機按照以下旋轉退火步驟,將50µl的前驅體靜態旋涂到SnO2涂層的襯底上:

步驟旋轉速度持續時間評論
攤開200轉/秒
直到達到2000 rpm
旋轉12000轉10s
旋轉24000轉30s用100升反溶劑在20秒內淬滅
退火
30分鐘在100℃下退火

在鈣鈦礦沉積過程中,手套箱一直在不斷循環氮氣壓縮氣體,以避免溶劑在主室內積聚。隨后,如關于如何在手套箱中制造高效鈣鈦礦太陽能電池的描述,沉積Spiro OMeTAD和Au層“在鈣鈦礦和HTL沉積后2天對器件進行了測試。在處理時,所有低于<10%PCE或<0.5 VOC的器件都被去除。這些結果總結如下。如下圖所示,6個像素的6個器件的平均PCE為16.4±1.8%。單個像素實現的最高PCE為19.0%,在1分鐘內穩定在17.6%。

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6個三重陽離子器件的器件指標(左)和最佳器件的固定功率點跟蹤JV掃描(右)


02

CsFAPbI3

由于甲銨基鈣鈦礦methylammonium-based perovskites)的各種不穩定性,在設計穩定、高性能的PSC時,formamidinium base perovskites是一個有吸引力的選擇。FAPbI3的帶隙也比MAPbI3更低,這意味著它可以吸收更大比例的太陽光譜。這將導致更高的光電流,從而提高器件效率31.

然而,FAPbI3是相不穩定的,并且需要高溫才能轉化為鈣鈦礦太陽能電池所需的黑色(α-)相,從而落入吸收性較低的非鈣鈦礦(β-)相。

最近出現了formamidinium base perovskites的激增,其在不使用甲基銨陽離子來穩定α-鈣鈦礦相的情況下表現出令人驚嘆的器件穩定性。目前(截至2021年11月),經認證的最高性能鈣鈦礦器件是摻雜的基于FAPbI3的鈣鈦礦,實現了25.5%的PCE8,并且還有其他幾個使用基于FAPbI3的鈣鈦礦非常成功的例子7,32,33,包括具有20.77cm2活性面積的槽模涂器件,實現了16.6%的PCE。

在這里,我們使用這種鈣鈦礦前驅體制造了一些器件,其中50µl通過以下旋轉退火步驟靜態旋涂到SnO2涂層的襯底上:

步驟旋轉速度持續時間評論
旋轉5000轉50s
退火1
5分鐘70
退火2
10分鐘手套箱外150℃

在鈣鈦礦沉積過程中,手套箱不斷循環氮氣以避免溶劑在手套箱室內積聚。隨后,沉積Spiro OMeTAD和Au層,并且在鈣鈦礦和HTL沉積后1天測試器件。在處理過程中,我們移除了所有PCE小于10%或VOC小于0.5 V 的器件。圖中顯示了所有器件的器件指標,以及器件的JV掃描和固定功率跟蹤。

七個器件的平均器件性能為14.0±2.0%,最高器件掃描為17.0%,1分鐘后穩定在16.0%。

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由CsFAPbI?制成的PSC的器件指標最佳器件的前驅(左)和JV掃描和穩定功率點跟蹤(右)


03

MAPbI3

MAPbI3是PSC中最早使用的鈣鈦礦制劑之一。這里,將1.1M MAI與1.1M PbI2溶于DMF中。這通常是一種高性能的鈣鈦礦,并且可以在相對較低的溫度下進行處理30。它們主要使用甲基銨作為A陽離子會導致一些內在的不穩定性,因此,盡管它們最初可能具有優異的性能,但如果封裝不當,器件可能會在幾天內惡化。

同樣地,我們使用這種鈣鈦礦前驅體制造了一些器件,其中50µl通過以下旋轉退火步驟靜態旋涂到SnO2涂層的襯底上:


步驟旋轉速度持續時間評論
旋轉12000轉10s
旋轉25000轉30s用300 l反溶劑在20秒內淬滅
退火
20分鐘100

這些層被沉積在手套箱中。然而,不需要氮氣循環來獲得最佳的器件性能。旋涂后,沉積Spiro OMeTAD和Au層,并在鈣鈦礦和HTL沉積一天后測試器件。加工時,所有< 10%PCE或< 0.5 VOC的器件都被去除。結果總結如下。

如下圖所示,3個6像素器件的平均PCE為17.6±1.1%,單像素的PCE為19.3%,在1分鐘內穩定在18.4%。

在鈣鈦礦太陽能電池器件中用作空穴傳輸層和其他不同鈣鈦礦層的材料有哪些?

基于MAPbI?的PSC器件指標最佳器件的前驅體(左)和JV掃描和穩定功率點跟蹤(右)


04

I301

在這里,我們已經使用我們的I301三陽離子鈣鈦礦油墨制造了一些器件。這使用二甲基亞砜dimethyl sulfoxide作為主要溶劑,使其成為更穩定的鈣鈦礦溶液34,但它具有與前述三陽離子油墨相同的化學計量(CsFAMAPb(IxBr1-x)3)。使用以下旋轉退火步驟將其中50µl靜態旋涂到SnO2涂覆的襯底上:

步驟旋轉速度持續時間評論
旋轉11000轉10s
旋轉23000轉28s18秒后用100升反溶劑淬滅
退火
10分鐘150

這里,所有< 10%PCE和< 0.4 Voc的器件都已移除。我們在淬火過程中使用了兩種不同的抗溶劑,以確定這是否會顯著影響器件性能。從下圖中可以看出,事實并非如此。使用乙酸乙酯作為反溶劑制備的I301器件的平均器件性能為17.1±0.7%,最佳性能為18.5%,而使用苯甲醚作為反溶劑的器件的平均PCE為17.3±1.3%,器件為19.4%。這表明使用一系列反溶劑可以制備高性能鈣鈦礦太陽能電池。

在鈣鈦礦太陽能電池器件中用作空穴傳輸層和其他不同鈣鈦礦層的材料有哪些?

由I301前驅體制成的PSC的器件指標(左)和最佳器件的JV掃描(右)


鈣鈦礦器件比較


這是一張比較這些PSC的表格。在這里,我們介紹了如何在手套箱環境中制造良好的鈣鈦礦層,并證明了用這些層可以形成良好的PSC。

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參考


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34.Perovskites On Ice: An Additive‐Free Approach To Increase The Shelf‐Life Of Triple‐Cation Perovskite Precursor Solutions, M. E. O’Kane et al., ChemSusChem, n/a (n/a), cssc.202100332 (2021); DOI: 10.1002/cssc.202100332.




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