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基于多層二硒化鎢的高性能場(chǎng)效應(yīng)晶體管的實(shí)驗(yàn)優(yōu)化和理論模擬

更新時(shí)間:2025-02-11      點(diǎn)擊次數(shù):1186

隨著半導(dǎo)體集成工藝進(jìn)入3 nm 及以下技術(shù)節(jié)點(diǎn),傳統(tǒng)硅基晶體管出現(xiàn)漏電功耗增大,短溝道效應(yīng)加劇等問(wèn)題,對(duì)集成電路的性能與可靠制造產(chǎn)生嚴(yán)重的影響[1~3]. 近年來(lái),以過(guò)渡金屬硫族化合物(TMDCs)為代表的二維納米材料因具有原子級(jí)物理厚度,優(yōu)異的機(jī)械柔韌性和較高的載流子遷移率[4~6],成為未來(lái)可替代傳統(tǒng)硅基材料以延續(xù)摩爾定律發(fā)展的重要候選新材料之一[7~10].

作為二維(2D)TMDCs 的代表性材料,WSe2 是繼WS2 和MoS2 之后備受關(guān)注的一種二維原子晶體,具有很高的導(dǎo)通電流密度和載流子遷移率[11~13]以及較低的有效電子質(zhì)量[7,14~17],有望成為場(chǎng)效應(yīng)晶體管優(yōu)良的溝道材料[18,19]. 2012 年,Javey 等[20]采用微機(jī)械剝離法制備出了單層 p 型 WSe2 納米片,并以SiO(2 270 nm)/Si 為襯底,Pd/Au(30/20 nm)為電極,制成頂柵WSe2 場(chǎng)效應(yīng)晶體管(WSe2-FETs),其表現(xiàn)出了優(yōu)異的電學(xué)性能,在室溫下測(cè)得載流子遷移率達(dá) 250 cm2·V?1·s?1,開(kāi)關(guān)比超過(guò) 106. 2013 年,Banerjee 等[21]則通過(guò)微機(jī)械剝離法制備出了單層n 型WSe2 納米片,并以Al2O(3 72 nm)/Si 為襯底,In/Au((10/100 nm)為電極制成WSe2-FETs,在室溫下其載流子遷移率為142 cm2·V?1·s?1,開(kāi)關(guān)比超過(guò)106. 以上文獻(xiàn)只針對(duì)單一層數(shù)的WSe2 進(jìn)行了研究,但缺乏對(duì)于不同層數(shù)的WSe2 在結(jié)構(gòu)和性能方面的系統(tǒng)性研究. 同時(shí),由文獻(xiàn)[15]可知,多層WSe2 雖是間接帶隙半導(dǎo)體,但相較于單層WSe2 具有更高的態(tài)密度、載流子遷移率和驅(qū)動(dòng)電流,這意味著多層WSe2 在FETs 等領(lǐng)域具有更大的應(yīng)用前景. 然而到目前為止,由于采用微機(jī)械剝離法制備的WSe2 納米片厚度具有較大的隨機(jī)性,且對(duì)于制備及測(cè)試FETs 條件及理論計(jì)算分析缺乏系統(tǒng)研究,因此WSe2-FETs 的性能并未得到充分研究.

FETs 的基本結(jié)構(gòu)包括襯底、溝道材料、介電層和電極. 其中,電極和溝道材料的兩端接觸形成源電極和漏電極,介電層位于柵電極和溝道材料之間,為FETs 提供電場(chǎng),用以調(diào)控溝道材料的導(dǎo)電性. 依據(jù)介電層與溝道材料相對(duì)位置的不同,F(xiàn)ETs 可分為頂柵和底柵兩種結(jié)構(gòu). 頂柵結(jié)構(gòu)可實(shí)現(xiàn)對(duì)晶體管的單獨(dú)控制,且易構(gòu)筑小尺寸晶體管,因此被廣泛用于制備射頻器件和集成電路,但制作工藝繁雜,不適用于實(shí)驗(yàn)研究. 而底柵結(jié)構(gòu)雖然不易實(shí)現(xiàn)對(duì)每個(gè)器件的單獨(dú)控制,但制備工藝簡(jiǎn)單,成本低廉,非常適合實(shí)驗(yàn)條件下對(duì)于材料器件的研究.

本文通過(guò)微機(jī)械剝離法,制備出了從單層到多層WSe2 納米片的底柵結(jié)構(gòu)WSe2-FETs,研究了溝道材料及介電層厚度與FETs 性能的關(guān)系,并通過(guò)對(duì)制成的FETs 進(jìn)行退火及低溫測(cè)試,將實(shí)驗(yàn)所得到的數(shù)據(jù)通過(guò)建立數(shù)學(xué)模型來(lái)模擬載流子傳輸過(guò)程,并進(jìn)行了理論數(shù)值計(jì)算.

  1. 實(shí)驗(yàn)部分

    1. 試劑與儀器
      2H-WSe2 晶體(純度≥99. 995%);鈦(純度≥99. 99%)和金(純度≥
      99. 99%);去離子水(色譜純);丙酮(分析純);無(wú)水乙醇(純度≥99. 5%);氬氣
      (純度≥99. 999%);硅片(SiO2/Si,p 型);熱釋放膠帶(1005R-2. 0 型);光刻膠(AZ 5214E 型);顯影液(AZ 300MIF 型).WS-650-23NP 型勻膠機(jī)(Laurell- 邁可諾技術(shù)有限公司);.

    2. 實(shí)驗(yàn)過(guò)程

      1. WSe2 納米片的制備 采用微機(jī)械剝離法制備WSe2 納米片. 首先,用玻璃刀將4 寸硅片裁剪成邊長(zhǎng)為1 cm 的正方形硅片單元,再用丙酮、無(wú)水乙醇和去離子水依次在180 W 功率下分別超聲20 min,
        最后用氬氣吹干并密封放置備用. 取適量WSe2 體材料晶體放至熱釋放膠帶上并對(duì)折剝離,重復(fù)剝離步驟數(shù)次至熱釋放膠帶上無(wú)明顯聚集性WSe2 納米片材料,然后將其粘貼到清潔好的硅片上,隨后將硅片放置到恒溫?zé)崤_(tái)上進(jìn)行納米片的轉(zhuǎn)移,緩慢撕下膠帶,得到WSe2 納米片. 通過(guò)不斷調(diào)整恒溫?zé)崤_(tái)的加熱溫度和時(shí)間,發(fā)現(xiàn)在60 ℃下加熱5 min 時(shí),材料的轉(zhuǎn)移效率及殘膠余量相對(duì)優(yōu)良,納米片較為分散,有利于后期WSe2-FETs 的制作.

      2. WSe2-FETs 的制備 WSe2-FETs 底柵結(jié)構(gòu)的具體制備工藝:首先將WSe2 納米片依次用丙酮、無(wú)水乙醇和去離子水分別浸泡10 min 后,用氮?dú)獯蹈桑辉诟街鳺Se2 納米片的硅片中心滴加2 滴光刻膠
        (負(fù)膠),在3000 r/min 的轉(zhuǎn)速下旋涂1 min;之后再將硅片轉(zhuǎn)移到恒溫?zé)崤_(tái)上,在100 ℃下加熱3 min; 將電極掩模板圖案與樣品位置對(duì)齊曝光 50 s,并在 100 ℃下熱烘 3 min,隨后采用專(zhuān)業(yè)顯影液顯影3 min,得到電極圖形;利用真空鍍膜機(jī)在光刻好的樣品表面蒸鍍電極Ti/Au(10/100 nm);最后用丙酮漂洗去除光刻膠,得到WSe2-FETs.


Scheme 1 Schematic diagram of the WSe2?FETs device


3. 電學(xué)性能測(cè)試 Scheme 1 為WSe2-FETs 的電學(xué)性能測(cè)試示意圖. 在測(cè)試前將源極接地,將p 型摻雜的硅片作為底柵,在源極和漏極間施加電壓Vd,源極和底柵間施加電壓Vg. 保持Vd 不變,通過(guò)掃描不同 Vg 測(cè)得源極與漏極間電流 Id,得到FETs 的轉(zhuǎn)移特性曲線(xiàn)(Id-Vg);保持 Vg 不變,通過(guò)掃描不同的 Vd,測(cè)得 Id,得到FETs 的輸出特性曲線(xiàn)(Id-Vd). 其中,轉(zhuǎn)移特性曲線(xiàn)的測(cè)試條件:Vd=10 V,Vg=?30~ 30 V,步長(zhǎng)為 1 V;輸出特性曲線(xiàn)的測(cè)試條件為:取不同的 V(g ?30,?20,?10,0,10,20,30 V),在 Vd=? 10~10 V,步長(zhǎng)為0. 5 V 下,測(cè)定Id-Vd,匯總后得到相應(yīng)的輸出特性曲線(xiàn).

    1. 理論計(jì)算方法 基于密度泛函理論(DFT)的投影綴加平面波法(PAW),采用VASP 5. 4. 4 第一性原理軟件,對(duì)本征及與金屬電極Ti 接觸后的WSe2 晶胞進(jìn)行幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化. 用廣義梯度近似(GGA)來(lái)描述電子與電子之間相互作用的交換關(guān)聯(lián)勢(shì)[22~25],考慮到計(jì)算速度和精度,平面波截?cái)嗄苋?00 eV,布里淵區(qū)積分通過(guò)Monkhost-Pack[26]方法自動(dòng)產(chǎn)生[27],優(yōu)化結(jié)束后,體系能量以及原子間作用力等參數(shù)的相應(yīng)精度標(biāo)準(zhǔn)分別為10?5 eV 和0. 1 eV/nm.

  1. 結(jié)果與討論

    1. 材料的表征
      圖1(A)和(B)分別為WSe2 體材料的光學(xué)照片和SEM 照片. 可見(jiàn),WSe2 體材料呈銀白色金屬光澤的多層結(jié)構(gòu). 圖1(C)為剝離后WSe2 納米片的SEM 照片,可見(jiàn),納米片表面光滑平整,呈少層結(jié)構(gòu)且尺寸分布不均一. 圖 1(D)和(E)分別為 WSe2 納米片的低分辨 TEM(LRTEM)和高分辨 TEM(HRTEM) 照片,可見(jiàn),剝離得到的 WSe2 納米片呈現(xiàn)出清晰的晶格條紋,晶面間距為 0. 216 nm,對(duì)應(yīng) WSe2 的
      (006)晶面,與本文WSe2 的XRD 結(jié)果相匹配. 圖1(F)為選區(qū)電子衍射(SAED)圖像,可見(jiàn),選區(qū)內(nèi)只有一套清晰的六方對(duì)稱(chēng)的衍射斑點(diǎn),表明WSe2 納米片是具有高結(jié)晶質(zhì)量的單晶. 從選區(qū)的元素分布圖可見(jiàn),搭成器件的WSe2 納米片作為溝道材料,表面依舊光滑平整無(wú)褶皺[圖1(G)],且W 和Se 元素分布均勻[圖1(H)和(I)],表明制備出來(lái)的WSe2-FETs 結(jié)構(gòu)完好.
      利用XPS 對(duì)WSe2 的元素組成和成鍵類(lèi)型進(jìn)行表征. 圖2(A)為WSe2 的XPS 全譜圖,可以觀(guān)察到
      4 種元素,其中W 和Se 元素的信號(hào)來(lái)自于WSe2,O 和Si 元素則來(lái)自SiO2/Si 基底. 圖2(B)和(C)分別為
      W 元素和Se 元素的 XPS 精細(xì)譜圖. 可見(jiàn),W 元素在 33. 35,35. 55 和 37. 8 eV 處的特征峰分別對(duì)應(yīng)
      W4f7/2,W4f5/2 和W5p3/2,Se 元素在54. 41 和55. 28 eV 處的峰分別對(duì)應(yīng)Se3d5/2 和Se3d3/2,這些精細(xì)譜圖的特征


Fig.1 Optical photo(A) and SEM image(B) of bulk WSe2, SEM image(C), LRTEM image(D), HRTEM image(E) and SAED pattern(F) of WSe2 nanosheet and SEM image of WSe2-FETs(G) and elemen? tal mapping images of W(H) and Se(I)


峰與 2H-WSe2 體材料的XPS 譜圖結(jié)果[28]一致.
利用XRD 對(duì)WSe2 的晶型及結(jié)晶性進(jìn)行表征. 圖2(D)為WSe2 剝離前后的XRD 譜圖,與標(biāo)準(zhǔn)卡片


Fig. 2 Wide?scan XPS spectrum(A), XPS spectra of W(B) and Se(C) of WSe2, XRD patterns of WSe2 before and after exfoliation(D)



(PDF#38-1388)對(duì)比可知[29],2H-WSe2 為典型的六方晶系,在2θ=13. 82°,41. 83°和56. 84°處的衍射峰分別對(duì)應(yīng)WSe2 的(002),(006)和(008)晶面. WSe2 納米片的峰位無(wú)偏移,峰強(qiáng)變化較小,這表明其晶體結(jié)構(gòu)在剝離前后未發(fā)生明顯變化,仍保持高結(jié)晶性.
使用拉曼光譜研究了微機(jī)械剝離法制備的WSe2 納米片的化學(xué)結(jié)構(gòu). WSe2 的拉曼光譜主要有兩種
鍵振動(dòng)模式E12(g 面內(nèi)振動(dòng)模式)和A1(g 面外振動(dòng)模式),隨著WSe2 納米片層數(shù)由單層變?yōu)槎鄬訒r(shí),由于


Fig. 3 Raman spectra of WSe2 nanosheets with different thicknesses(A), B1 peak enlargement ofWSe2 nanosheets with different thicknesses(B), typical Raman spectra of monolayer WSe2 nanosheets(C), fluorescence spectra(D) of WSe2 with different thicknesses


層間范德瓦爾斯相互作用變強(qiáng),其拉曼光譜在308 cm?1 附近會(huì)出現(xiàn)一個(gè)B12g 活性峰[30]. 因此,可以借助拉曼光譜中B12g 活性峰鑒定WSe2 的層數(shù). 圖3(A)和(B)為在532 nm 激發(fā)波長(zhǎng)下不同層數(shù)WSe2 納米片的拉曼光譜,可見(jiàn),當(dāng)WSe2 納米片層數(shù)由單層變?yōu)槎鄬訒r(shí),拉曼光譜在308 cm?1 處會(huì)出現(xiàn)活性峰B12g,且隨著層數(shù)的增加,層間范德瓦爾斯作用增強(qiáng),B12g 發(fā)生微小藍(lán)移. 從單層WSe2 納米片的拉曼光譜可見(jiàn), E12g 峰在249. 54 cm?1 處,A1g 峰在260. 80 cm?1 處[圖3(C)],與文獻(xiàn)[30]報(bào)道的一致.

熒光發(fā)射(PL)光譜可以從光學(xué)角度對(duì)WSe2 納米片的層數(shù)、結(jié)晶質(zhì)量及帶隙進(jìn)行表征. 圖3(D)是在532 nm 激發(fā)波長(zhǎng)下不同層數(shù)的WSe2 納米片的PL 光譜. 可以看出,單層WSe2 為直接帶隙,在745. 5 nm 處表現(xiàn)出很強(qiáng)的發(fā)光峰. 根據(jù)半導(dǎo)體材料的電子能帶隙與截止波長(zhǎng)的關(guān)系[λ=1. 24/Eg,其中,λ
(nm)為波長(zhǎng),E(g eV)為帶隙][31],可以得出單層WSe2 的帶隙為1. 65 eV. 同時(shí),隨著WSe2 納米片的厚度不斷增加,PL 光譜主發(fā)射峰強(qiáng)度降低,并向較低能量方向遷移. 圖3(E)為WSe2 納米片帶隙統(tǒng)計(jì)圖,可以看出,隨著WSe2 納米片厚度的增加,帶隙逐漸減小,當(dāng)厚度增加到7 層之后,帶隙穩(wěn)定在1. 48 eV.
利用AFM 進(jìn)一步表征微機(jī)械剝離法制備的WSe2 納米片的表面形貌及厚度,圖S1(本文支持信息) 為單層到8 層WSe2 納米片的AFM 圖像,可以看到,單層WSe2 納米片厚度為0. 7 nm,與文獻(xiàn)[32]一致. 通過(guò)對(duì)比AFM 圖像的顏色襯度可以看出,采用該方法制備的WSe2-FETs 表面平整無(wú)褶皺,具有較高的完整性,進(jìn)一步證明了微機(jī)械剝離法制備的WSe2 納米片具有高質(zhì)量特性.

    1. FETs 的電學(xué)性能
      利用室溫和低溫探針臺(tái)測(cè)試了WSe2-FETs 的電學(xué)性能,得到的輸出和轉(zhuǎn)移特性曲線(xiàn)均呈非線(xiàn)性狀態(tài),表明WSe2 納米片與金屬電極之間的功函數(shù)不匹配,形成了肖特基接觸[33]. 載流子遷移率(μ2d)的計(jì)算如下[34]:
      μ2d = L (?Id /?Vg )/ (CWVd )(1)
      式中:L(μm)為器件的溝道長(zhǎng)度;W(μm)為溝道寬度;C 為SiO2 介電層的單位面積電容(300 nm 厚度
      SiO2 的單位面積電容C 為11. 5 nF/cm2,且SiO2 單位面積電容值與其厚度成反比);V(d V)為測(cè)試所加的
      漏極電壓;?Id/?Vg 為漏極電流對(duì)柵極電壓的微分,對(duì)應(yīng)轉(zhuǎn)移特性曲線(xiàn)上的切線(xiàn)斜率. 將相關(guān)物理量代入式(1),即可計(jì)算出WSe2-FETs 的載流子遷移率,電流開(kāi)關(guān)比則可以通過(guò)對(duì)數(shù)坐標(biāo)下的轉(zhuǎn)移特性曲線(xiàn)
      求出. 下面分別從WSe2 納米片厚度、介電層厚度、退火及測(cè)試溫度4 個(gè)方面分析了WSe2-FETs 電學(xué)性能的影響因素.


Fig. 4 Carrier mobility(A) and average carrier mobility(B) of WSe2 ? FETs device as a function of WSe2 thickness, transfer characteristics curves of WSe2 ? FETs at different dielectric layer thicknesses(C), before and after annealing(D), at different test temperatures(E)


WSe2 納米片厚度的影響 由AFM 結(jié)果可見(jiàn),利用微機(jī)械剝離法制備出了從單層到多層的WSe2 納米片,并以氧化層厚度為300 nm 的SiO2/Si 為介電層襯底,Ti/Au(10/100 nm)為電極,制成了FETs. 為了研究WSe2 納米片厚度對(duì)WSe2-FETs 電學(xué)性能的影響,將每個(gè)厚度的WSe2 納米片制備出5 個(gè)WSe2- FETs,通過(guò)計(jì)算每個(gè)WSe2-FETs 的載流子遷移率(圖S2,見(jiàn)本文支持信息),統(tǒng)計(jì)得出了WSe2 納米片厚度與載流子遷移率的關(guān)系曲線(xiàn)[圖4(A)],以此來(lái)求取基于不同厚度WSe2-FETs 載流子遷移率的均值. 可見(jiàn),WSe2 納米片在7 層時(shí)的平均載流子遷移率最高(47. 63 cm2·V?1·s?1),當(dāng)厚度超過(guò)7 層后,平均載流子遷移率開(kāi)始降低,這是因?yàn)槎鄬覹Se2 雖是間接帶隙半導(dǎo)體,但相比單層WSe2 其具有更高的態(tài)密度和驅(qū)動(dòng)電流. 同時(shí)隨著層數(shù)的增加,WSe2 納米片中電子的活動(dòng)空間由二維變?yōu)槿S空間,平均自由程變大,輸送變快,導(dǎo)致其在宏觀(guān)上的量子限域效應(yīng)減弱[35,36]. 因此,增加WSe2 納米片的層數(shù)有助于提升載流子遷移率. 但隨著材料厚度進(jìn)一步增加,表面平整度相較于單層或少層WSe2 納米片而言變低,可吸附在WSe2 納米片表面的帶電雜質(zhì)變多,引起的附加散射變強(qiáng),同時(shí)也使得與金屬電極的接觸變差,導(dǎo)致WSe2-FETs 的載流子遷移率降低. 而此時(shí)由WSe2 納米片厚度增加所引起的維度的變化不再明顯,造成其量子限域效應(yīng)不再減弱. 上述因素的綜合作用是造成WSe2 納米片厚度超過(guò)7 層后,WSe2- FETs 的載流子遷移率迅速下降的結(jié)果[37,38]. 同時(shí)值得注意的是,本實(shí)驗(yàn)相較于目前基于單層WSe2- FETs 性能差異較大的原因是,與上述參考文獻(xiàn)中的實(shí)驗(yàn)條件及參數(shù)不同.

      1. 介電層厚度的影響 柵介質(zhì)材料由于直接和溝道材料接觸,其性能會(huì)極大地影響整個(gè)器件的性能. 其中SiO2 作為Si 的天然柵介質(zhì),成為FETs 中最為常見(jiàn)的柵介質(zhì). 根據(jù)上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果,選取了7 層WSe2 納米片,并分別以300,200 和100 nm 3 種常規(guī)厚度的SiO2/Si 基底作為介電層制成FETs,研究介電層厚度對(duì)WSe2-FETs 性能的影響. 采用相同方法在每個(gè)介電層厚度下制備了5 個(gè)基于7 層WSe2 納米片的FETs,通過(guò)計(jì)算每個(gè)WSe2-FETs 的載流子遷移率,統(tǒng)計(jì)得出了介電層厚度與載流子遷移率的曲線(xiàn)
        [圖4(B)],以此來(lái)求取基于不同厚度介電層的WSe2-FETs 載流子遷移率的均值. 可見(jiàn),分別以300,
        200 和100 nm 3 種厚度的SiO2/Si 襯底作為介電層的FETs 的平均載流子遷移率分別為47. 81,68. 23 和
        80. 68 cm2·V?1·s?1. 一個(gè)典型的不同介電層厚度下WSe2-FETs 的轉(zhuǎn)移特性曲線(xiàn)如圖4(C)所示,可以觀(guān)察到,介電層厚度對(duì)于WSe2-FETs 的載流子遷移率有較大的影響. 這是因?yàn)楫?dāng)介電層厚度減小時(shí),柵極提供的電場(chǎng)強(qiáng)度增強(qiáng),提高了載流子的傳輸速率. 此外,由于在介電層襯底SiO2-Si 結(jié)構(gòu)中存在的4 種電荷(界面態(tài)電荷Qit、氧化層中的固定電荷Qf、氧化層缺陷電荷Qot 及可動(dòng)離子電荷Qm)與位于SiO2-Si界面處的薄層正電荷 Qox 等效,正電荷 Qox 的存在使半導(dǎo)體表面感應(yīng)出負(fù)電荷,從而使得n 型半導(dǎo)體WSe2 出現(xiàn)積累電子. 當(dāng)介電層厚度減小時(shí),電容值變大,電容儲(chǔ)存電荷的能力增強(qiáng),導(dǎo)致在靠近源極金屬電極附近的WSe2 層內(nèi)誘導(dǎo)出的電子數(shù)量增加,因此改善了電極與溝道材料間的歐姆接觸,降低了寄生電阻,從而使載流子遷移率提高.

      2. 退火處理的影響 將 WSe2-FETs 在混氣(H2/Ar 為 10/90 mL/min)氣氛,200 ℃下進(jìn)行退火處理2 h,以研究退火處理對(duì)WSe2-FETs 電學(xué)性能的影響. 根據(jù)厚度與遷移率的關(guān)系,選取了上述性能優(yōu)良的FETs 進(jìn)行退火處理. 圖4(D)為WSe2-FETs 退火處理前后的轉(zhuǎn)移特性曲線(xiàn),可以計(jì)算得出退火處理前后WSe2-FETs 器件的載流子遷移率由81. 10 cm2·V?1·s?1 提高到93. 17 cm2·V?1·s?1,說(shuō)明退火處理能在一定程度上有效提高器件的電學(xué)性能. 歸因于退火過(guò)程可以將制備WSe2 納米片及WSe2-FETs 過(guò)程中引入的一些帶電雜質(zhì)(氧氣、水等)去除,從而消除了帶電雜質(zhì)吸附在WSe2-FETs 表面時(shí)引起的庫(kù)侖散射. 另外,退火過(guò)程還可以改善WSe2 納米片與Ti/Au 電極的接觸,進(jìn)一步提高載流子遷移率.

      3. 溫度的影響 為了探究溫度對(duì)于WSe2-FETs 電學(xué)性能的影響,選取了上述退火處理后的WSe2- FETs,利用低溫探針臺(tái)分別在298,278,228,178,128 和78 K 下進(jìn)行了電學(xué)性能測(cè)試. 根據(jù)圖4(E)可以計(jì)算得知,隨著測(cè)試溫度從 298 K 降到 78 K,WSe2-FETs 的載流子遷移率分別為 91. 59,101. 43,
        130. 97,135. 97,319. 59 和482. 78 cm2·V?1·s?1,說(shuō)明測(cè)試溫度對(duì)于WSe2-FETs 的載流子遷移率有較大影響. 這是因?yàn)楦呓Y(jié)晶性本征半導(dǎo)體WSe2 納米片中主要存在由晶格振動(dòng)引起的晶格散射[39],溫度越低,晶格振動(dòng)越弱,對(duì)載流子的晶格散射也將減弱,因此遷移率隨溫度的降低而大幅度升高. 同時(shí),根據(jù)圖4(F)可以計(jì)算出,隨著溫度降低,器件的開(kāi)關(guān)比也從107 增大到108.


Fig. 5 Transfer(A) and output(B) characteristic curves, AFM image(C) and the height profile(D) of the WSe2?FETs device


圖5(A)~(D)分別為高性能WSe2-FETs 的轉(zhuǎn)移特性曲線(xiàn)、輸出特性曲線(xiàn)、AFM 表面形貌和厚度數(shù)據(jù)曲線(xiàn). 可見(jiàn),器件的輸出曲線(xiàn)呈非線(xiàn)性狀態(tài),表明WSe2 納米片與接觸電極間存在肖特基勢(shì)壘. 不同柵壓下的輸出曲線(xiàn)不重合,表明WSe2 的導(dǎo)電性可以由柵壓進(jìn)行調(diào)控. 值得注意的是,輸出曲線(xiàn)在不同柵壓下器件的開(kāi)啟電壓表現(xiàn)出了較大差異,主要因?yàn)楫?dāng)給介電層襯底施加?xùn)艍?i>Vg 時(shí),會(huì)使得源擴(kuò)散區(qū)和襯底之間的pn 結(jié)處于反向偏置. 如此,溝道將會(huì)受到襯底柵壓Vg 的調(diào)制,該效應(yīng)通常稱(chēng)為“背面柵效應(yīng)"或“襯底偏置效應(yīng)". 在本實(shí)驗(yàn)中由于采用少層WSe2 納米片作為溝道材料,厚度在納米級(jí)別,可看作為單邊突變pn 結(jié)的n+區(qū),當(dāng)加入反向柵壓Vg 時(shí),會(huì)使溝道和襯底間的耗盡層向襯底內(nèi)部展寬,耗盡層中的電荷增多. 由于要保持金屬-氧化物半導(dǎo)體場(chǎng)效應(yīng)晶體管(MOSFETs)系統(tǒng)的電中性條件,這必定會(huì)減少溝道中的電子電荷,從而使得溝道變得更薄. MOSFETs 開(kāi)啟電壓如要維持原來(lái)的溝道寬度, 就必須在柵極上積累更多的正電荷,以平衡耗盡層中增加的負(fù)電荷. 這就意味著需要增加閥值電壓使溝道變薄甚至消失. 因此所加?xùn)艍?i>Vg 的絕對(duì)值越大,開(kāi)啟電壓也越大.

    1. 理論計(jì)算


Fig. 6 Side view and top view of 7?layer WSe2@Ti supercell(A), band structures of the intrinsic 7?layer WSe2(B) and 7?layer WSe2@Ti(C)


WSe2 作為一種典型的TMDCs,主要具有1T,2H 和3R 3 種晶相,其中在常溫下穩(wěn)定的是2H 晶相. 因此,搭建了空間群為P63/mmc(194)的2H-WSe2 晶體模型,晶格常數(shù)為a=b=0. 3286 nm,c=1. 2983 nm[28],每個(gè)單胞含有一個(gè)W 原子和兩個(gè)Se 原子. 之后,又根據(jù)實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果搭建了金屬電極Ti 與WSe2 晶胞接觸(WSe2@Ti)的模型. 如圖6(A)所示,其中Ti 原子與Se 原子接觸,WSe2 為7 層結(jié)構(gòu). 為了消除周期性排列晶體結(jié)構(gòu)中相鄰晶胞間相互作用力的影響,在垂直于WSe2 面上方施加一個(gè)1. 2 nm 的真空層.

為了比較WSe2 與金屬電極Ti 接觸前后體系電子結(jié)構(gòu)的變化,給出了本征7 層WSe2 的能帶結(jié)構(gòu)及態(tài)密度分布[圖6(B)和圖S3(A),見(jiàn)本文支持信息]. 從圖6(B)可見(jiàn),能帶的導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂并非位于布里淵區(qū)的K 點(diǎn),表現(xiàn)為1. 45 eV 的間接帶隙,與實(shí)驗(yàn)值(1. 48 eV)一致,表明采用的計(jì)算方法適宜. 從圖S3(A)的態(tài)密度分布圖可見(jiàn),價(jià)帶有兩個(gè)區(qū)域,即?7. 023~?0. 2174 eV 的上價(jià)帶區(qū),主要由Se-4p 和W-5d 態(tài)填充,?15. 101~?12. 711 eV 的下價(jià)帶區(qū),主要由 Se-4s 態(tài)填充,而導(dǎo)帶底主要由W-5d 和Se-3態(tài)填充. 與Ti 接觸后WSe2@Ti 的能帶結(jié)構(gòu)態(tài)及密度分布如圖6(C)和圖S3(B)(見(jiàn)本文支持信息)所示,與本征WSe2 相比,WSe2@Ti 能帶結(jié)構(gòu)中Ti-3d 與Se-4p 分態(tài)密度在費(fèi)米能級(jí)附近有很大重疊,表現(xiàn)出較強(qiáng)的4p-3d 雜化現(xiàn)象. 正是由于這種雜化,使得WSe2@Ti 的能帶結(jié)構(gòu)在費(fèi)米能級(jí)附近的能帶出現(xiàn)許多雜質(zhì)帶,因此WSe2@Ti 的帶隙消失. 同時(shí),在Ti 與WSe2 的接觸界面處,WSe2 的能帶會(huì)發(fā)生彎曲形成了一個(gè)耗盡區(qū),在此區(qū)域中電子不易在金屬與半導(dǎo)體間傳輸,由此形成肖特基接觸. 與實(shí)驗(yàn)得出的WSe2- FETs 轉(zhuǎn)移及輸出特性曲線(xiàn)為非線(xiàn)性曲線(xiàn)相互印證.

基于實(shí)驗(yàn)所得的數(shù)據(jù)和形變勢(shì)理論,計(jì)算了7 層WSe2@Ti 體系的載流子遷移率. 根據(jù)式(5),利用VASP 軟件對(duì)7 層WSe2@Ti 體系的價(jià)帶頂和導(dǎo)帶頂在單軸應(yīng)變下的值進(jìn)行線(xiàn)性擬合,所得斜率即為形變勢(shì)常數(shù)E1;同樣,根據(jù)式(3)對(duì)不同單軸應(yīng)變下晶胞總能進(jìn)行二次擬合得到彈性模量C2d. 根據(jù)式(4),對(duì)能帶邊緣二次擬合可得出7 層WSe2@Ti 體系的載流子(電子和空穴)有效質(zhì)量. 將上述所得數(shù)值代入式(2),即可計(jì)算得到7 層WSe2@Ti 體系的載流子遷移率. 計(jì)算結(jié)果如表1 所示.



將理論計(jì)算結(jié)果(102. 64 cm2·V?1·s?1)與實(shí)驗(yàn)獲得的載流子遷移率(91. 59 cm2·V?1·s?1)對(duì)比分析可以得出,本文的實(shí)驗(yàn)探索及測(cè)試條件較為完整系統(tǒng),為未來(lái)繼續(xù)研究并優(yōu)化WSe2 的高性能邏輯器件奠定了實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ). 通過(guò)理論計(jì)算還可以得到實(shí)驗(yàn)中所得不到的數(shù)據(jù),如電子和空穴的有效質(zhì)量、能帶結(jié)構(gòu)及態(tài)密度分布等,同時(shí)對(duì)比表1 數(shù)據(jù)得知,WSe2 為雙極性材料,其電子與空穴相比擁有相近的有效質(zhì)量和載流子遷移率,這意味著WSe2 在p 型半導(dǎo)體材料的應(yīng)用方面也存在巨大潛能. WSe2-FETs 器件表現(xiàn)出明顯的n 型半導(dǎo)體器件的性質(zhì),這是因?yàn)橛捎诎雽?dǎo)體與金屬之間存在費(fèi)米能級(jí)差,當(dāng)兩者緊密接觸時(shí)會(huì)形成統(tǒng)一費(fèi)米勢(shì),在接觸界面產(chǎn)生能帶彎曲,由此形成肖特基勢(shì)壘. 該勢(shì)壘的存在降低了載流子的注入效率,從而產(chǎn)生較大的寄生電阻. 根據(jù)肖特基接觸理論,金屬費(fèi)米能級(jí)與半導(dǎo)體費(fèi)米能級(jí)的相對(duì)位置可以影響接觸界面的肖特基勢(shì)壘高度. 當(dāng)金屬費(fèi)米能級(jí)高于WSe2 費(fèi)米能級(jí)時(shí),電子會(huì)從金屬注入WSe2. 相反,當(dāng)金屬費(fèi)米能級(jí)低于WSe2 費(fèi)米能級(jí)時(shí),電子則會(huì)從WSe2 注入金屬中,即在WSe2 中形成空穴注入. 選擇的金屬電極為T(mén)i/Au,其中Ti 電極與WSe2 接觸,根據(jù)肖特基接觸理論,由于Ti 的功函數(shù)值(4. 33 eV)與WSe2 的電子親和勢(shì)(4 eV)相差很小,使得兩者接觸時(shí)更容易形成n 型載流子,從而使WSe2-FETs 表現(xiàn)出明顯的n 型半導(dǎo)體特性. 從理論計(jì)算過(guò)程也發(fā)現(xiàn),對(duì)于具有一定厚度的WSe2, 無(wú)論采用二維或三維體系的載流子遷移率計(jì)算公式都不能得到相符合的計(jì)算結(jié)果,因此,需要對(duì)現(xiàn)有 的計(jì)算方法進(jìn)行修正或者借助于新的理論和計(jì)算方法開(kāi)展對(duì)載流子遷移率的研究.

3結(jié)論

通過(guò)控制WSe2 納米片和介電層SiO2 的厚度、測(cè)試溫度和退火因素,研究了微機(jī)械剝離法獲得的WSe2納米片的FETs 性能. 結(jié)果表明,以7 層WSe2 納米片為溝道材料,100 nm 氧化層厚度的SiO2/Si 為介電層襯底,Ti/Au(10/100 nm)為電極,制備的WSe2-FETs 表現(xiàn)出優(yōu)異的電學(xué)性能. 在298 K 下,載流子遷移率為81. 10 cm2·V?1·s?1,經(jīng)過(guò)退火處理后,載流子遷移率可達(dá)93. 17 cm2·V?1·s?1,開(kāi)關(guān)比為107,與理論計(jì)算值相當(dāng). 在78 K 的低溫下,載流子遷移率高達(dá)482. 78 cm2·V?1·s?1,開(kāi)關(guān)比提高到108. 將實(shí)驗(yàn)所得到的數(shù)據(jù)通過(guò)建立數(shù)學(xué)模型來(lái)模擬載流子傳輸過(guò)程,并進(jìn)行理論數(shù)值計(jì)算,同時(shí),結(jié)合理論計(jì)算結(jié)果也注意到,WSe2 具有電子和空穴的雙極型導(dǎo)電特性,可以利用WSe2 和金屬電極之間的接觸特性來(lái)實(shí)現(xiàn)n 型到p 型導(dǎo)電類(lèi)型的轉(zhuǎn)變. 研究結(jié)果為實(shí)現(xiàn)低功耗互補(bǔ)型金屬氧化物半導(dǎo)體集成電路(CMOS) 奠定了基礎(chǔ). 并為研究和優(yōu)化二維原子晶體的高性能邏輯器件應(yīng)用提供了實(shí)驗(yàn)和理論參考.


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